近日,我?;膶W(xué)院蔣波教授在介孔非晶態(tài)金屬合成方面取得了新的進(jìn)展,相關(guān)成果在國(guó)際期刊JACS(Journal of the American Chemical Society)上在線(xiàn)發(fā)表。論文題目為《Noble-Metal–Metalloid Alloy Architectures: Mesoporous Amorphous Iridium–Tellurium Alloy for Electrochemical N2 Reduction》。我院卞振鋒教授、李和興教授,華中農(nóng)業(yè)大學(xué)汪圣堯教授以及昆士蘭大學(xué)Yusuke Yamauchi教授為論文的共同通信作者。我院蔣波和日本國(guó)立物質(zhì)材料所薛海榮博士為論文的共同第一作者。

具有高表面積的非晶態(tài)貴金屬催化劑由于存在大量懸空鍵和豐富的配位不飽和原子,因此作為多相催化劑引起了的極大興趣。然而,由于金屬鍵的強(qiáng)各向同性,合成具有高表面積的非晶態(tài)貴金屬仍然是一個(gè)重大挑戰(zhàn)。

介孔非晶態(tài)IrTe合金的合成示意圖及其表征
該研究使用軟嵌段共聚物膠束作為造孔劑合成了介孔非晶態(tài)碲化銥(IrTe)合金。Ir與Te的合金化(p-d雜化)改變了金屬I(mǎi)r的電子結(jié)構(gòu),促進(jìn)了N2分子在催化劑表面的吸附和活化。具有互連的多孔支架和非晶態(tài)的合金特性產(chǎn)生了互補(bǔ)效應(yīng),增強(qiáng)了N2的吸收并抑制了副反應(yīng)析氫反應(yīng)的發(fā)生。介孔非晶態(tài)IrTe電催化劑對(duì)電催化氮?dú)膺€原反應(yīng)(NRR)表現(xiàn)出了優(yōu)異的性能,在0.1 M HCl溶液中,氨的產(chǎn)率為34.6 μg mg-1 h-1,?0.15 V vs RHE下的法拉第效率(FE)為11.2%,具有比結(jié)晶IrTe和Ir金屬更高的氨產(chǎn)率和FE。

介孔非晶態(tài)IrTe合金的電催化N2還原性能及理論計(jì)算研究
這項(xiàng)研究不僅豐富了非晶態(tài)金屬材料的種類(lèi),也為設(shè)計(jì)和制備更高效的NRR電催化劑提供一個(gè)新的起點(diǎn)。
該工作受到科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、上海市自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的支持。
論文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.2c10637
(供稿、圖片:化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院)



