鋰硫電池因其高理論容量（1675 mAh g^-1）和高理論能量密度（2600 Wh kg^-1）被認(rèn)為是最有應(yīng)用前景的新一代儲(chǔ)能器件之一。硫元素雖然具有儲(chǔ)量豐富、成本低廉、安全無(wú)毒、環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn)，但是由于硫單質(zhì)及其放電產(chǎn)物Li₂S幾乎不導(dǎo)電，嚴(yán)重降低了鋰硫電池的電子傳輸效率及電化學(xué)反應(yīng)效率。此外，鋰硫電池循環(huán)過(guò)程中產(chǎn)生的多硫化物溶于電解液，容易造成“穿梭效應(yīng)”；穿梭的多硫化物與鋰金屬之間會(huì)發(fā)生副反應(yīng)，導(dǎo)致鋰金屬腐蝕；并且多硫化物轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué)速度慢。上述問(wèn)題導(dǎo)致鋰硫電池的庫(kù)倫效率和循環(huán)穩(wěn)定性較差，嚴(yán)重制約著鋰硫電池的實(shí)際應(yīng)用。因此，如何有效地抑制多硫化物的穿梭效應(yīng)、加速硫的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)、提高鋰硫電池的循環(huán)穩(wěn)定性對(duì)鋰硫電池的應(yīng)用具有重要的意義。

近日，學(xué)院肖勝雄教授課題組巧妙地將具有較強(qiáng)化學(xué)吸附作用和高導(dǎo)電性的SnS與具有較強(qiáng)催化活性的ZnS有效地結(jié)合起來(lái)，在商用聚丙烯（PP）隔膜上構(gòu)筑了一種立方ZnS-SnS@NC異質(zhì)結(jié)構(gòu)材料，獲得了具有“親硫”和“親鋰”兩重特性的ZnS-SnS@NC改性功能隔膜，該隔膜不僅可以有效地抑制多硫化物的穿梭效應(yīng)，實(shí)現(xiàn)離子/電子的快速遷移和多硫化物的快速固定-擴(kuò)散-轉(zhuǎn)化，還有助于脫/嵌鋰過(guò)程中鋰離子在負(fù)極表面的均勻成核。通過(guò)DFT模擬、非原位XANES和原位Raman光譜技術(shù)，證實(shí)該隔膜修飾層可以有效地抑制多硫化物的穿梭，并且能提高硫的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。當(dāng)作為改性層涂覆在PP隔膜上時(shí)，ZnS-SnS@NC基鋰硫電池展現(xiàn)了良好的電化學(xué)性能，包括0.2 C下300次循環(huán)后1149 mAh g^-1的高可逆容量，10 C下661 mAh g^-1的高倍率性能，4 C下2000次的長(zhǎng)循環(huán)壽命等。此外，在高載硫量（10.3 mg cm^-2）和低電解液/硫比（4 μL mg^-1）條件下，具有較高的面積比容量（9.46 mAh cm^-2）和良好的循環(huán)穩(wěn)定性。

此工作有助于從分子水平上了解不同異質(zhì)結(jié)構(gòu)組分對(duì)鋰硫電池性能的影響，并促進(jìn)鋰硫電池的發(fā)展。該研究受到了國(guó)家自然科學(xué)基金（面上項(xiàng)目）和中國(guó)博士后科學(xué)基金（特別資助、面上資助）等多個(gè)項(xiàng)目的支持。

論文鏈接：ACS Nano, 2021, DOI: 10.1021/acsnano.1c00270