日前，我校數(shù)理學(xué)院物理系黃磊教授課題組提出一種基于MXene-TiO2異質(zhì)結(jié)、以光電調(diào)制離子動(dòng)態(tài)電容實(shí)現(xiàn)擬神經(jīng)形態(tài)器件的新方法，這項(xiàng)研究成果以“MXene-TiO2 heterostructured iontronic neural devices based on ion-dynamic capacitance enabling optoelectronic modulation”為題，被學(xué)術(shù)期刊Applied Physics Reviews的編輯認(rèn)為是該雜志最好的文章之一，并選擇將其作為特色論文（Featured Article）進(jìn)行發(fā)表。

今年，物理學(xué)家約翰-霍普菲爾德（John J. Hopfield）和杰弗里-辛頓（Geoffrey E. Hinton）因“人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行機(jī)器學(xué)習(xí)的奠基性發(fā)現(xiàn)”而榮獲2024年諾貝爾物理學(xué)獎(jiǎng)。隨著人工智能技術(shù)突破，神經(jīng)形態(tài)計(jì)算在智能駕駛、大數(shù)據(jù)語(yǔ)言模型、人臉識(shí)別等領(lǐng)域的應(yīng)用方興未艾，深刻地影響和改變?nèi)藗兊娜粘Ｉ?。人工智能和大?shù)據(jù)時(shí)代對(duì)數(shù)據(jù)存儲(chǔ)與處理效率提出了更高要求，馮?諾依曼架構(gòu)的巨大數(shù)據(jù)傳輸壓力和GPU能耗制約人工智能海量計(jì)算需求的瓶頸。研究模擬人腦神經(jīng)突觸的感知-記憶-計(jì)算能力一體的擬神經(jīng)形態(tài)器件以及發(fā)展神經(jīng)形態(tài)計(jì)算是突破上述瓶頸的主要技術(shù)路徑。

目前，神經(jīng)形態(tài)器件多是基于憶阻器或晶體管來(lái)實(shí)現(xiàn)的，這些類(lèi)型器件的物理儲(chǔ)層狀態(tài)是通過(guò)電流通量獲得，不可避免地會(huì)導(dǎo)致過(guò)多的能量損耗。電流通量因可忽略不計(jì)的記憶電容器件可直接讀取電壓值、更低的功耗，而備受關(guān)注。二維材料因具有優(yōu)異的載流子傳輸能力成為構(gòu)筑新型神經(jīng)形態(tài)器件的主要材料之一，目前已有大量研究報(bào)道用二維材料制備的憶阻器或神經(jīng)突觸晶體管，但是基于離子型的二維記憶電容器件鮮有涉略。電容器件依賴(lài)電荷積累，與產(chǎn)生憶阻器的導(dǎo)電細(xì)絲是相反方向的過(guò)程。相對(duì)而言，二維材料的憶阻器件較易獲得，但制作二維記憶電容器件十分困難。

該論文研究了通過(guò)原位水熱氧化制備二維MXene/TiO2異質(zhì)結(jié)構(gòu)，并在聚酰亞胺基底上制作 Ag/MXene-TiO2/H3PO4-PVA/Ag 離子器件。在這種光電自適應(yīng)離子電子結(jié)構(gòu)中，依靠離子動(dòng)態(tài)電容隨光電調(diào)制而改變的記憶電容效應(yīng)具有類(lèi)似于生物突觸的可塑性特征。其主要機(jī)理可能是金屬氧化物半導(dǎo)體在受光輻照后產(chǎn)生電子——空穴對(duì)，其產(chǎn)生的電子會(huì)遷移至二維的MXene，從而促進(jìn)或抑制電場(chǎng)下質(zhì)子的輸運(yùn)。換而言之，在納米尺度下，原子級(jí)薄層中的電子輸運(yùn)調(diào)制薄層間的質(zhì)子輸運(yùn)，即在二維體系中實(shí)現(xiàn)電子和離子的耦合。結(jié)合二維層狀材料及其異質(zhì)結(jié)構(gòu)具有卓越的電子和光學(xué)可調(diào)性、光與物質(zhì)的強(qiáng)相互作用以及微小電壓驅(qū)動(dòng)等特性，項(xiàng)目組制作的記憶電容型離子器件，能夠?qū)崿F(xiàn)仿生的光電人工突觸，在神經(jīng)形態(tài)計(jì)算適用性的評(píng)估中，達(dá)到手寫(xiě)數(shù)字識(shí)別準(zhǔn)確率（93.5%）。這項(xiàng)研究為未來(lái)離子型光電神經(jīng)形態(tài)器件的開(kāi)發(fā)提供了新方法。

離子動(dòng)態(tài)記憶電容器件機(jī)制示意圖

(a) 紫外線(xiàn)照射MXene-TiO?電極 (b) 紫外線(xiàn)照射下MXene-TiO?電極能帶圖以及在歐姆接觸界面處相應(yīng)的光激發(fā)電子

(c) 在紫外線(xiàn)照射下光激發(fā)電子捕獲質(zhì)子以及去除紫外線(xiàn)照射后由于氫鍵導(dǎo)致質(zhì)子滯后輸運(yùn)

(d) 在紫外線(xiàn)照射下神經(jīng)元中類(lèi)似記憶電容機(jī)制的信息傳遞

(a)人類(lèi)視覺(jué)系統(tǒng)的模擬圖 (b)雙層和多層感知神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)示意圖

(c)和(d)分別是基于所研制的記憶電容器件8×8像素和28×28像素手寫(xiě)數(shù)字圖像識(shí)別準(zhǔn)確率隨訓(xùn)練輪次的變化情況

課題組一直以來(lái)專(zhuān)注于二維層狀材料異質(zhì)結(jié)構(gòu)界面與離子輸運(yùn)性能之間的關(guān)系研究。創(chuàng)新性地提出：從二維材料原子級(jí)薄層表面容易被其它功能基團(tuán)修飾著手，設(shè)置離子捕獲陷阱并與輸運(yùn)通道中的離子形成氫鍵、離子偶極矩和范德華力等弱相互作用，使離子與二維層間通道表面間存在電荷轉(zhuǎn)移，誘發(fā)局域化的耦合效應(yīng)，導(dǎo)致離子的遲滯輸運(yùn)。這種弱相互作用下的離子遲滯輸運(yùn)為構(gòu)筑記憶電容型人工突觸器件打開(kāi)了新空間。例如:利用絲素蛋白對(duì)石墨烯的插層，如同在層間輸運(yùn)通道界面上設(shè)置了一個(gè)質(zhì)子捕獲陷阱，使得絲素蛋白能捕獲質(zhì)子并與之形成偶極子，從而增加對(duì)質(zhì)子的遷移限制,導(dǎo)致質(zhì)子的遲滯輸運(yùn)，同時(shí)觀(guān)測(cè)到所產(chǎn)生的記憶電容效應(yīng)[Adv. Funct. Mater. 2020，2003635]。這一結(jié)論同樣在二維MXene材料體系中得到驗(yàn)證：質(zhì)子在嵌入MXene的層間過(guò)程中，與MXene表面的羥基（OH）之間形成弱氫鍵，這一弱氫鍵使得質(zhì)子在脫出過(guò)程中發(fā)生遲滯，從而產(chǎn)生記憶電容效應(yīng)[Appl. Surf. Sci. 2023，639，158229]。這些研究結(jié)果說(shuō)明：在二維層狀材料層間的離子輸運(yùn)通道中，通過(guò)研究局域化的弱相互作用可以挖掘更深層次的離子輸運(yùn)動(dòng)態(tài)信息，從而為設(shè)計(jì)離子型神經(jīng)形態(tài)突觸器件提供更好的切入點(diǎn)。

上海師范大學(xué)為本論文第一作者及唯一通訊作者單位，數(shù)理學(xué)院物理系常全鴻博士和2020級(jí)碩士研究生陳偉為共同第一作者、黃磊教授為通訊作者。該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金和上海市自然科學(xué)基金的資助。

論文鏈接網(wǎng)址：https://doi.org/10.1063/5.0232001

（供稿、圖片：數(shù)理學(xué)院）